2015 yılının son aylarında sinemaya ağırlık vererek, biri kısa film olmak üzere Orman, Rüzgarın Hatıraları ve Dar Elbise filmlerinde rol aldı. 2016 yılında ise Halit Ergenç, Mehmet Günsür, Nejat İşler gibi önemli oyuncularla birlikte ünlü yönetmen Ferzan Özpetek'in İstanbul Kırmızısı filminde oynayan Büyüküstün, Kasım ayında başlayan ve halen Star TV'de devam eden Cesur ve Güzel dizisinde Kıvanç Tatlıtuğ ile birlikte başrolü paylaşıyor.

28 Temmuz 2011 tarihinde Paris, Fransa'da kendisi gibi oyuncu olan Onur Saylak ile evlendi. 19 Ocak 2012 tarihinde ikiz kızlarını dünyaya getirdi. Kızlarına Toprak , Maya isimlerini verdi. Evlilikler 5 Haziran 2017'de sona erdi.